Geboren wurde Lilli Palmer als Lilli Marie Peiser in der damaligen preußischen Provinzhauptstadt Posen. Ihre Eltern waren Alfred Peiser und Rose Lissmann. Lilli hatte noch eine ältere Schwester, die Schauspielerin und Sängerin Irene Prador (1911–1996), und eine jüngere, Hilde Ross (1919–2008), die Tänzerin war. Als Lilli Palmer vier Jahre alt war, zog die Familie nach Berlin-Westend. An dem Haus, in dem sie damals wohnte, befindet sich heute eine Gedenktafel.
Ihre ersten Auftritte erfolgten am Rose-Theater in der Großen Frankfurter Straße, der heutigen Karl-Marx-Allee, nahe Koppenstraße. Im Jahr 1932 begann sie am Hessischen Landestheater Darmstadt. Knapp ein Jahr später verlor sie nach der Machtübernahme der Nationalsozialisten 1933 aufgrund ihrer jüdischen Religionszugehörigkeit ihre Stelle und musste im gleichen Jahr emigrieren. Palmer ging nach Paris und trat mit ihrer Schwester Irene unter dem Künstlernamen Les Sœurs Viennoises in diversen Nachtlokalen auf, um ihren Lebensunterhalt zu verdienen.
Kurze Zeit ging sie nach London, wo sie in dem Film Crime Unlimited die weibliche Hauptrolle übernahm und so ihren ersten Vertrag mit einer englischen Produktionsfirma erhielt. Im Jahr 1936 spielte sie eine Nebenrolle in dem Film Geheimagent von Alfred Hitchcock.
Mit einem Hollywood-Vertrag in der Tasche ging Palmer im November 1945 in die Vereinigten Staaten und spielte dort unter anderem neben Gary Cooper in Fritz Langs Im Geheimdienst und mit John Garfield in Jagd nach Millionen von Robert Rossen.
Der Skandal um die Affäre ihres Ehemanns Rex Harrison mit der Schauspielerin Carole Landis, die Selbstmord beging, beendete zunächst die Hollywood-Karriere des Ehepaars Harrison / Palmer. Allerdings traten beide erfolgreich am Broadway auf, unter anderem auch gemeinsam in der Komödie Bell, Book and Candle (deutsch: Geliebte Hexe) von John Van Druten.
1954 kehrte Lilli Palmer nach Deutschland zurück und wurde zu einem Star des Nachkriegskinos. Sie spielte unter anderem an der Seite von Curd Jürgens und Romy Schneider. Auch in Frankreich, Großbritannien und in den Vereinigten Staaten filmte sie mit namhaften Schauspielern wie Clark Gable, James Mason, Jean Gabin und Charles Boyer. Für ihre Arbeit als Schauspielerin wurde sie mit zahlreichen Preisen ausgezeichnet, darunter mit dem Goldenen Löwen von Venedig und dem Filmband in Gold.
In Deutschland wirkte sie auch in Fernsehfilmen und Fernsehserien mit, so in Der Kommissar (Grau-roter Morgen, 1971) und in Derrick (Johanna, 1974). In zehn Folgen der Familienserie Eine Frau bleibt eine Frau trat sie im Lauf der 70er Jahre an der Seite von Klaus Schwarzkopf auf. Unter dem Namen ihres verstorbenen Großvaters schrieb sie auch einige Geschichten zu dieser Serie.
1974 erschienen ihre Memoiren Dicke Lilli – gutes Kind, die zu einem internationalen Bestseller wurden. Das Buch Der rote Rabe aus dem Jahr 1979 stellt eine Erweiterung dieser Autobiografie dar und schildert eine Dreiecksbeziehung zwischen Palmer, ihrem Lebensgefährten und ihrer besten Freundin. Weitere Bücher sind Umarmen hat seine Zeit (1981), Nachtmusik (1984), Eine Frau bleibt eine Frau (1985) und Wenn der Nachtvogel schreit (postum 1988 erschienen).
Filme
2018 – The Other Side of the Wind
1985 – Der 4 ½ Billionen Dollar Vertrag
1982 – Eine etwas sonderbare Dame
1982 – Unglaubliche Freunde
1982 – Feine Gesellschaft – Beschränkte Haftung
1981 – Kinder
1980 – Weekend
1978 – The Boys from Brazil
1976 – Bob Hope's World of Comedy
1975 – Treffpunkt Herz
1975 – Lotte in Weimar
1972 – Diabolisch
1971 – Mord in der Rue Morgue
1970 – Ständig in Angst
1970 – Der Mann mit der Torpedohaut
1969 – Das Versteck
1969 – Paarungen
1969 – Das ausschweifende Leben des Marquis de Sade
1969 – Der Killer und die Dirne
1968 – Der Haftbefehl
1968 – König Oedipus
1968 – Der mysteriöse Mr. Sebastian
1967 – Das Tagebuch der Anne Frank
1967 – Der Diamantenprinz
1966 – Die Reise des Vaters
1966 – Der Kongreß amüsiert sich
1966 – Zwei Girls vom roten Stern
1965 – Auch eine französische Ehe
1965 – Die amourösen Abenteuer der Moll Flanders
1965 – Geheimaktion Crossbow
1964 – Die Unmoralischen
1963 – Das große Liebesspiel
1963 – Treffpunkt Tanger
1963 – Flucht der weissen Hengste
1962 – Erotica
1962 – Frau Cheneys Ende
1962 – Julia, Du bist zauberhaft
1962 – Das fremde Gesicht
1962 – Leviathan
1962 – Verrat auf Befehl
1962 – Finden Sie, daß Constanze sich richtig verhält?
1961 – In angenehmer Gesellschaft
1960 – Verschwörung der Herzen
1960 – Frau Warrens Gewerbe
1959 – Bei mir nicht
1958 – Das Leben zu Zweit
1958 – Mädchen in Uniform
1958 – Montparnasse 19
1958 – Eine Frau, die weiß was sie will
1957 – Der gläserne Turm
1957 – Wie ein Sturmwind
1956 – Entre hoy y la eternidad
1956 – Anastasia - Die letzte Zarentochter
1956 – The Taming of the Shrew
1956 – Teufel in Seide
1954 – Feuerwerk
1953 – Main Street to Broadway
1952 – Das Himmelbett
1951 – Pictura
1951 – The Long Dark Hall
1949 – Die Hafenbar von Marseille
1949 – The Twentieth Century
1948 – Eine Frau zuviel
1948 – My Girl Tisa
1947 – Jagd nach Millionen
1946 – Im Geheimdienst
1946 – Ungeduld des Herzens
1945 – Der letzte Sündenfall
1944 – English Without Tears
1943 – The Gentle Sex
1942 – Thunder Rock
1940 – Edgar Wallace: Die Kammer des Schreckens
1939 – Blind Folly
1939 – A Girl Must Live
1938 – Crackerjack
1937 – Command Performance
1937 – Good Morning, Boys!
1937 – The Great Barrier
1936 – Geheimagent
1936 – First Offence
1935 – Crime Unlimited Serien
1986 – Peter der Große
1984 – Kronen Könner Kavaliere
1982 – Wortwechsel
1981 – Wetten, dass..?
1980 – Heut' abend
1977 – Love Boat
1976 – Club 2
1976 – Musik & Gäste
1976 – Das ist Ihr Leben
1976 – Litera-Tour
1975 – Midi Première
1974 – 3 nach 9
1974 – Derrick
1974 – Der große Preis
1974 – The Zoo Gang
1972 – Eine Frau bleibt eine Frau
1971 – Anneliese Rothenberger gibt sich die Ehre
1971 – V.I.P. Schaukel
1969 – Der Kommissar
1964 – Zwischenstation
1962 – The Merv Griffin Show
1961 – The Mike Douglas Show
1959 – Stars in der Manege
1956 – The Steve Allen Show
1955 – Lilli Palmer Theatre
1955 – Was bin ich?
1952 – Omnibus
1952 – Four Star Playhouse
1951 – Hallmark Hall of Fame
1951 – Deutscher Filmpreis
1950 – Lux Video Theatre
1950 – The Colgate Comedy Hour
1950 – The Bob Hope Show
1950 – What's My Line?
1949 – Suspense
1948 – The Philco Television Playhouse
1948 – The Ed Sullivan Show
